Medición de las secciones transversales $$ ^{181} $$ Ta( $$n,\gamma $$ ) hasta s estelares

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 12657 (2023) Citar este artículo

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La sección transversal de captura de neutrones de $ ^{181} $Ta es relevante para el proceso s de la astrofísica nuclear, el análisis de muestras extraterrestres en geología planetaria y el diseño de sistemas de energía nuclear de nueva generación. La sección transversal de $^{181}$Ta($n,\gamma $) se midió entre 1 eV y 800 keV en la instalación de neutrones blancos de reflujo (Back-n) de la fuente de neutrones de espalación de China ( CSNS) utilizando la técnica de tiempo de vuelo (TOF) y detectores de centelleo líquido $\hbox {C}_{6}\,\hbox {D}_{6}$. Los resultados experimentales se comparan con los datos de varias bibliotecas evaluadas y experimentos previos en la región de resonancia resuelta y no resuelta. Los parámetros de resonancia se extraen utilizando el código R-Matrix SAMMY en la región de 1 a 700 eV. La sección transversal astrofísica promedio de Maxwell (MACS) de kT = 5 a 100 keV se calcula en un rango suficientemente amplio de energías de neutrones. Para la energía térmica característica de un sitio astrofísico, en kT = 30 keV, el valor MACS de $^{181}$Ta es 834 ± 75 mb, lo que muestra una discrepancia obvia con la Base de datos astrofísica de nucleosíntesis en estrellas de Karlsruhe (KADoNiS). valor recomendado 766 ± 15 mb. Las nuevas mediciones limitan fuertemente el MACS de la reacción $^{181}$Ta($n,\gamma $) en las temperaturas del proceso s estelar.

La mayoría de los elementos más pesados que el hierro en el universo se sintetizan principalmente mediante dos procesos de captura de neutrones en las estrellas, es decir, el proceso de captura de neutrones lento (proceso s)1 y el proceso de captura de neutrones rápido (proceso r)2. La escala de tiempo de captura de neutrones del proceso s es del orden de un año, que es mucho más lenta que los tiempos de desintegración $ \beta $ típicos2. Por lo tanto, el proceso s se produce principalmente a lo largo del valle de estabilidad $ \beta $ como se indica en la Fig. 1 y contribuye con aproximadamente la mitad de las abundancias elementales entre Fe y Bi1. Por el contrario, la captura de neutrones en el proceso r ocurre en una escala de tiempo de milisegundos, que es mucho más rápida que las desintegraciones $ \beta $2,3. Por lo tanto, el proceso r termina sólo cuando se acerca a la línea de goteo de neutrones, que finalmente forma núcleos estables ricos en neutrones (núcleos r) a través de una serie de desintegraciones $ \beta $2. El proceso r produce aproximadamente la mitad de los elementos pesados que se encuentran en la naturaleza4.

La ruta de captura de neutrones del proceso s a lo largo del valle de estabilidad $\beta $.

El tantalio natural tiene dos isótopos estables, el isótopo estable ${}^{181}$Ta (99,988%) y el isótopo de larga vida ${}^{180}$Ta (0,012%), que tiene una vida media de $7,15\times 10^{15}$ años. $ ^{180} $Ta se produce mediante dos ramificaciones menores en el proceso s a lo largo de los isótopos estables de hafnio que analizan Kappeler et al.5 y Malatji et al.6. $ ^{181} $Ta es producido por el proceso s, sus secciones transversales ($n,\gamma $) y MACS a 30 keV son de gran importancia en la astrofísica nuclear para comprender la trayectoria de reacción del s -proceso7,8. Sin embargo, según la biblioteca EXFOR, las mediciones continuas y de alta precisión de las secciones transversales de captura en la región de resonancia resuelta no son suficientes. Las comparaciones de la biblioteca evaluada ENDF/B-VIII.09, JEFF-3.310, TENDL-202111 y JENDL-512 también muestran discrepancias notables en ($n,\gamma $) secciones transversales para $ ^{181} $ Ta($n,\gamma $) a estas energías en la Fig. 2. Hay muchos MACS experimentales a kT = 30 keV, sin embargo, diferentes equipos y métodos de medición hacen que los resultados experimentales varíen mucho.

Las diferencias de las cuatro bibliotecas evaluadas: ENDF/B-VIII.0, JENDL-5, JEFF-3.3, TENDL-2021 y JENDL-5.

La Luna se formó por una violenta colisión frontal entre la Tierra primitiva y un "embrión planetario" llamado Theia aproximadamente 100 millones de años después de que se formara la Tierra. Como uno de los sistemas radiactivos de vida corta, el extinto sistema $ ^{182}$Hf-$ ^{182}$W es una herramienta versátil para investigar posibles diferencias isotópicas entre la Tierra y la Luna, que proporcionan información crítica limitaciones a la formación y evolución de los planetas terrestres13,14,15. Los estudios de isótopos $^{182}$W en muestras lunares y de asteroides deberían prestar especial atención a los efectos de los rayos cósmicos. Las muestras extraterrestres expuestas a los rayos cósmicos sufrirán una $ ^{181}$Ta($n,\gamma $)$ ^{182}$Ta($\beta ^-$)$ ^{182}$W reacción, que causa que el valor medido de $^{182}$W sea demasiado alto en comparación con el valor real. Cómo corregir cuantitativamente el efecto isotópico causado por el proceso de radiación de los rayos cósmicos es un problema importante para el análisis isotópico de alta precisión de muestras lunares y de asteroides16.

Además, el tantalio natural tiene un alto punto de fusión, buenas propiedades mecánicas a bajas y altas temperaturas y buena resistencia a la corrosión17. El tantalio y sus aleaciones pueden usarse como control de reactividad y material refractario en reactores rápidos, reactores espaciales18 y reactores de fusión19,20,21. Muchos estudiosos han investigado mucho sobre esto. Por lo tanto, la medición de alta precisión de la sección transversal de $ ^{181} $Ta ($n,\gamma $) será beneficiosa para predecir el comportamiento del tantalio en el reactor.

Este trabajo proporciona datos de secciones transversales de $ ^{181} $Ta ($n,\gamma $) de hasta energías de 700 eV en la región de resonancia resuelta. En combinación con las secciones transversales promedio de captura de neutrones determinadas para energías de neutrones de hasta 800 keV en la región de resonancia no resuelta, también calculamos las secciones transversales promediadas de Maxwell para todo el rango de interés astrofísico. Y presentamos los resultados del análisis comparativo entre nuestros datos experimentales y la base de datos evaluada o los datos experimentales existentes, incluida la comparación de la sección transversal de captura de neutrones y el MACS en kT = 5–100keV. Las nuevas mediciones limitan fuertemente el MACS de la reacción $^{181}$Ta($n,\gamma $) en las temperaturas del proceso s estelar.

CSNS es una gran instalación científica en Dongguan, China, construida a principios de 201822. Con la primera fase (CSNS-I) de 100 kW de potencia de haz, el acelerador puede proporcionar protones con una energía de 1,6 GeV a una frecuencia de repetición de pulsos de 25 Hz para bombardear un objetivo de espalación hecho de tungsteno23. CSNS agrega un imán de desviación de 15 ° en la línea del haz de protones para separar el haz de neutrones (neutrón de retroceso, Back-n en la Fig. 3) que fluye de regreso desde el canal incidente del haz de protones. Estudios anteriores muestran que los neutrones de retorno del objetivo de espalación tienen un excelente espectro de energía, desde térmica hasta varios cientos de MeV, lo que los hace adecuados para ser explotados como fuente de neutrones blancos para mediciones de datos nucleares24,25.

Disposición de la línea de haz Back-n en CSNS.

Los principales objetivos de la actividad experimental de la instalación Back-n son la medición de datos nucleares, la física nuclear básica, la física de partículas, el efecto de la radiación de neutrones y la fotografía de neutrones. En el campo de la medición de datos nucleares, Back-n se centra en las mediciones precisas de secciones transversales de neutrones relacionadas con la astrofísica nuclear y la recopilación de datos nucleares relacionados con tecnologías nucleares emergentes para la producción de energía, por ejemplo, reactores de sales fundidas a base de torio, investigación y desarrollo. de sistemas impulsados por aceleradores (ADS) y la transmutación de desechos nucleares.

Back-n en CSNS tiene dos estaciones finales experimentales: la estación final 1 (ES#1) con una trayectoria de vuelo de 55 m y la estación final 2 (ES#2) con una trayectoria de vuelo de 76 m. Chen et al.26 midieron el flujo de neutrones de ES#2 a 7,03 $\times $ 10$ ^{6} $ neutrones/cm$ ^{2} $/s cuando el CSNS funcionaba a 100 kW en el modo de doble haz del acelerador23,27. El experimento de secciones transversales de captura de neutrones se llevó a cabo en ES#2 debido a su fondo de neutrones y rayos gamma más bajo en comparación con ES#128,29. Además, la resolución temporal de neutrones en el ES#2 es mejor que la del ES#1 debido a su trayectoria de vuelo de neutrones más larga30. Al final de la línea del haz de neutrones ($\sim $78 m) hay un volcado del haz que se utiliza para reducir los fondos de neutrones y rayos $ \gamma $.

En la línea de transporte del haz de neutrones, hay tres colimadores de neutrones, el obturador de neutrones, el colimador 1 y el colimador 2. Al ajustar el tamaño y la forma de 3 colimadores, se pueden obtener puntos de haz de neutrones de diferentes formas y tamaños. En el experimento, se utilizó una combinación de tres colimadores circulares de $ \phi 50- \phi 15- \phi 40 $, y el haz de neutrones obtenido pudo cubrir completamente la muestra. Una descripción detallada de la instalación Back-n y sus características se puede encontrar en las Refs.25.

El sistema detector de rayos $\gamma $ en el centro de ES#2 consta de cuatro detectores $\hbox {C}_6\,\hbox {D}_6$31, un soporte de detector de aluminio y un cuadrado de muestra de aluminio. soporte, como se muestra en la Fig. 4. El centelleador líquido $\hbox {C}_6\,\hbox {D}_6$ es EJ315, producido por ELJEN Technology Corporation. El centelleador estaba contenido en una celda de aluminio de 1,50 mm de espesor con un diámetro de 130,00 mm y una longitud de 76,20 mm. El tubo fotomultiplicador (PMT) acoplado al centelleador es ETEL 9390KEB, producido por ET Enterprises Limited.

Los detectores C${}_6$D${}_6$ se colocan aguas arriba de la muestra y el eje del detector forma un ángulo de 110${}^\circ $ con respecto al haz de neutrones. La distancia entre el centro frontal de los detectores C${}_6$D${}_6$ y el centro del objetivo de muestra es de 150 mm, mientras que es de 80 mm entre el centro frontal del C${} _6$D${}_6$ detectores y el eje del haz de neutrones. Una capa de conversión de neutrones que consta de una película de 360 $\upmu $g/cm${}^{2}$ ${}^{6}$LiF depositada sobre una placa de 10-$\upmu $ Se coloca una lámina de aluminio de m de espesor en la línea del haz de neutrones en el extremo frontal del ES#1 y forma parte de una matriz de detectores ${}^{6}$LiF-Si con ocho detectores de Si separados.

El PMT entregó una señal de ánodo típica con un tiempo de subida de 18 ns y un tiempo de caída de aproximadamente 80 ns, que es mucho más rápido que las señales de dínodo, en el sistema de adquisición de datos de propósito general (DAQ) Back-n. El DAQ puede digitalizar las señales analógicas en datos de forma de onda completa con una frecuencia de muestreo de 1 GS/s y una resolución de 12 bits. DAQ registra la marca de tiempo de las señales ($n,\gamma $) y la del haz de protones pulsado, por lo que la energía de los neutrones incidentes puede determinarse mediante el método de tiempo de vuelo (TOF).

Diseño de cuatro detectores $\hbox {C}_6\,\hbox {D}_6$ en ES#2.

Nuestro trabajo se llevó a cabo en la estación experimental ES#2. Se colocó una fina lámina de absorbente de cadmio en la parte frontal del obturador de neutrones para absorber neutrones con una energía inferior a 0,5 eV para evitar la superposición entre pulsos de neutrones consecutivos. Además, se utilizó un filtro Ag-Co con un espesor total de 1,0 + 1,0 mm para determinar el fondo de rayos $gamma $ en el haz empleando el método de resonancia negra. Para nuestras mediciones, el obturador y los colimadores tenían un diámetro interior de $\Phi 50+\Phi 15+\Phi 40$ mm, lo que dio como resultado un perfil de haz circular de forma gaussiana con un diámetro de alrededor de 40 mm en la posición de la muestra. .

Se utilizó un total de cuatro muestras en las mediciones: (i) el tantalio natural bajo estudio. La muestra de tantalio natural consistió en $ ^{181} $Ta con una pureza del 99,98%. El isótopo menor del tantalio, $ ^{180} $Ta, es 120 ppm, que está en el mismo orden que la concentración de otras impurezas en la muestra. Por lo tanto, se supuso que las contribuciones al rendimiento de captura tanto de $ ^{180} $Ta como de otras impurezas eran insignificantes; (ii) una muestra de ${}^{197}$Au para la verificación de la configuración experimental y la normalización del flujo, como la distancia de vuelo que se puede calibrar y determinar mediante la muestra estándar de $ ^{197} $Au; (iii) una muestra de carbono natural, que se utiliza para simular la dispersión de neutrones y el fondo de rayos $ \gamma $ circundantes; y (iv) una muestra de plomo para determinar la simulación del fondo debido a los rayos $\gamma$ en el haz. La muestra $ ^{nat} $Ta se irradió con neutrones durante 17 horas con una potencia de haz de protones estable a 125 kW. Se dan más detalles en la Tabla 1.

El acelerador de protones CSNS funciona en modo de doble haz. Los haces de protones con un intervalo de tiempo de 410 ns provocan una superposición de distribuciones de eventos. Por lo tanto, la resolución temporal se degradará sin desplegarse, especialmente en la región de energía de neutrones superior a 500 eV. Para resolver este problema, adoptamos el método de despliegue de doble grupo en la Ref.32 para obtener una mejor resolución de tiempo y energía. La distribución de doble grupo puede tratarse como la superposición de dos distribuciones idénticas de un solo grupo,

donde $ D_{i} $ es el recuento del i-ésimo contenedor de energía en el caso del modo de grupo doble, $ S_{i} $ representa el recuento del i-ésimo contenedor de energía en el caso del modo de grupo único y \ ( \Delta \) indica el número de contenedores de energía correspondientes al desplazamiento de 410 ns. En este trabajo, $ D_{i} $ se obtuvo en el experimento, lo que necesitamos es el valor de $ S_{i} $. Basado en el teorema bayesiano y el algoritmo iterativo, podemos obtener la fórmula desplegable de la siguiente manera:

donde (k) indica la k-ésima iteración.

La confiabilidad y precisión del despliegue de doble haz se han probado con datos simulados y datos experimentales32,33 y cumplen con los requisitos para la mayoría de las aplicaciones en Back-n con el método de despliegue bayesiano estudiado con más profundidad y probablemente proporcionando una mayor precisión.

Debido a la compleja ruta de desexcitación del núcleo del compuesto de captura de neutrones, los diseños del detector $\hbox {C}_6\,\hbox {D}_6$ se basan en la suposición de que solo un $ \ desexcitado Los rayos gamma $ se miden en el experimento, es decir, la eficiencia de detección es independiente de las energías de los rayos $ \gamma $ en cascada34,35. La eficiencia de detección de $\hbox {C}_6\,\hbox {D}_6$ generalmente no aumenta linealmente con E$ _{\gamma } $, pero varía de forma no lineal con E$ _{ \gamma } $, como se muestra en la Fig. 5. Para resolver este problema, Maier-Leibnitz propuso por primera vez la técnica de ponderación de la altura del pulso (PHWT). PHWT se aplicó por primera vez para medir las secciones transversales de captura de neutrones con el detector C$ _{6} $F$ _{6} $ por Macklin y Gibbons36. PHWT exige una función de peso detallada, que se puede obtener mediante simulación utilizando el método Monte Carlo, para hacer que la eficiencia de detección $ \varepsilon _{\gamma } $ sea proporcional a la energía de los $ \gamma $-rayos E$ _ {\gamma} $

(a) La eficiencia original $\hbox {C}_6\,\hbox {D}_6$. (b) Eficiencia ponderada. (c) La relación entre la eficiencia ponderada y la energía de los rayos $ \gamma $. Para energía inferior a 1 MeV, la eficiencia ponderada no es proporcional a la energía; la influencia del fallo de la función de peso se puede eliminar estableciendo un umbral al procesar el espectro de PH.

La ecuación (4) muestra que la eficiencia de detección de eventos de captura es proporcional a la energía de excitación total del núcleo compuesto. Para lograr una relación lineal entre $ \varepsilon _{\gamma } $ y E$ _{\gamma } $, se introduce una función de peso en forma de funciones polinómicas, que se pueden expresar mediante

donde W es la función de peso, $E_{d} $ es la energía del depósito y $ a_{k} $ se puede determinar mediante el método de mínimos cuadrados:

donde $ E_{\gamma j} $ es la energía de los $ \gamma $-rayos del grupo j de la simulación Geant4. Los rayos $ \gamma $ simulados con energía que oscila entre 0,1 y 9 MeV se produjeron a partir de la muestra $ ^{nat}$Ta, luego se emitieron de forma homogénea y los rayos $ \gamma $ parciales fueron detectados por el $\hbox {C}_6\,\hbox {D}_6$ detectores con una energía de depósito $E_{d} $. $ R(E_d, E_{\gamma j}) $ son recuentos del espectro de altura del pulso (PH) con función de respuesta de energía en $ E_d $, EL es el umbral del espectro de PH. Como se muestra en la Fig. 5, establecemos el coeficiente $ \alpha $ = 1. Cada recuento se pesa mediante la función de peso correspondiente para garantizar que $ \varepsilon _{\gamma } $ y $ \gamma \ ) -energía de rayos E\( _{\gamma } $ se ajusta a la ecuación. (3). Después de aplicar la función de peso a la curva de eficiencia original, la relación lineal entre la eficiencia de detección y la energía se muestra en la Fig. 5, y la relación entre eficiencia y energía es aproximadamente igual a 1 para energía inferior a 1 MeV.

A través del procesamiento anterior, podemos obtener los recuentos ponderados precisos de los eventos capturados, por lo tanto, el rendimiento de captura ($ Y_{w} $) se puede determinar utilizando la siguiente fórmula:

donde $ N_{w} $ es el recuento del espectro de altura del pulso ponderado, I es la intensidad de neutrones en n/cm$ ^{2} $/s proporcionada por la Ref.26, $ \alpha $ = 1 /keV y $ S_{n} $ es la energía de enlace del neutrón objetivo en keV. La relación entre el rendimiento de captura de neutrones $ Y_W $ y la sección transversal de captura de neutrones es la siguiente:

donde $ N_v $ es la densidad atómica en átomo/cm$^{3}$, t es el espesor objetivo en cm, $ \sigma _c $ es la sección transversal de captura de neutrones y $ \sigma _t $ la sección transversal total. Finalmente, podemos obtener la fórmula para calcular la sección transversal de captura de neutrones a partir de los recuentos ponderados $ N_{w} $:

Los espectros originales preprocesados con la técnica de ponderación de altura del pulso y el método de despliegue de doble haz están normalizados por el número de haz de protones y se muestran en la Fig. 6a. Para obtener los recuentos reales de la reacción de captura de neutrones de tantalio, es necesario restar varios fondos, incluido el fondo inducido por neutrones y el fondo de rayos $\gamma $ en el haz, etc. Según la correlación de la muestra, el El fondo en nuestra medición de la sección transversal de captura de neutrones se puede dividir en fondo dependiente de la muestra $B_\text {sample}(t_\text {n})$ y fondo independiente de la muestra $B_\text {empty}( t_\text {n})$30, es decir

(a) Espectros originales preprocesados y normalizados (según el número del haz de protones) de ${}^{\textbf {nat}}$Ta, ${}^{\textbf {nat}}$Pb, \ ({}^{\textbf {nat}}\)C y destino vacío; (b) El espectro TOF residual de la muestra $ ^{181} $Ta con filtros (línea continua roja), y los fondos normalizados (línea continua azul): el fondo de rayos gamma en el haz (línea triangular verde) y el fondo de activación (línea continua de color púrpura).

La contribución de $B_\text {empty}(t_\text {n})$ se puede medir directamente en la misma configuración experimental manteniendo la muestra alejada del haz de neutrones. Por otro lado, el fondo dependiente de la muestra $B_\text {sample}(t_\text {n})$ es causado por interacciones entre la muestra y todos los tipos de partículas en el haz, incluidas las de neutrones dispersos. -fondo inducido $B_\text {sn}(t_\text {n})$, haz disperso $\gamma $-fondo de rayos $B_{\text {s}\gamma }(t_\ text {n})$, y fondo de activación de muestra $B_\text {ac.}$. Por lo tanto, el fondo dependiente de la muestra se puede expresar como30

Como las secciones transversales de las interacciones inducidas por la dispersión de neutrones y por los rayos $\gamma $ varían considerablemente dependiendo del núcleo, el fondo dependiente de la muestra $B_\text {sample}(t_\text {n} )$ difícilmente puede determinarse mediante mediciones directas. Así, para determinar estos fondos se introdujeron mediciones de muestras de carbono y plomo, así como el método de resonancia negra; La validez de estos métodos se verificó mediante simulaciones Geant4 en la Ref.30. La sección transversal del carbono de captura de neutrones es considerablemente más pequeña que la sección transversal de dispersión, y la dispersión del carbono de los rayos $\gamma $ es muy débil. Estas características indican que la muestra de carbono se puede utilizar para determinar el fondo inducido por neutrones dispersos $B_\text {sn}(t\text {n})$ como

donde $Y_\text {C, el}$ y $Y_\text {Ta, el}$ son los rendimientos de dispersión de neutrones de los objetivos de carbono y Ta obtenidos de la base de datos.

Los rayos $\gamma $ en el haz se originaron a partir de capturas de neutrones en el moderador de agua de la fuente de espalación. De hecho, estos rayos $\gamma $ pueden ser dispersados por la muestra. El objetivo y la dependencia energética de los componentes de fondo de los rayos $\gamma $ en el haz se determinaron a partir de una medición específica de una muestra de plomo y los valles de absorción de 5,18 eV, 16,3 eV, 132 eV y 5,02 keV de Ag–. Filtro de Co37, como se muestra en la Fig. 6b. En esta figura, el fondo vacío $B_\text {empty}(t_\text {n})$ se resta de todos los espectros, y el fondo debido a los neutrones dispersos de la muestra de plomo se resta usando la ecuación. (12). La figura también muestra el fondo de activación, que se determina ajustando la plataforma del espectro por encima de 11 ms ($E_\text {n}\approx 0,2$eV). En esta región, los neutrones son absorbidos por el absorbente de cadmio y los rayos $\gamma $ en el haz pueden ignorarse; Los recuentos en el espectro TOF residual se atribuyen a la activación de la muestra y los materiales circundantes.

Factor de corrección $ \textit{f}_{c} $ para $^{197}$Au y $^{181}$Ta.

En la medición de la sección transversal de captura de neutrones, el efecto de las dispersiones de neutrones simples y múltiples en la muestra de captura es bastante importante para determinar una sección transversal de captura. Este efecto, que aumenta con el espesor efectivo de la muestra en relación con el espesor geométrico en la dirección de los neutrones incidentes, debe considerarse en la medición de la sección transversal de captura en la que se mide el número total de eventos de captura en una muestra.

En la región de resonancia resuelta, se incluyeron correcciones relacionadas con la muestra en el análisis SAMMY. En la región no resuelta, la dispersión múltiple de neutrones y las correcciones de autoblindaje en la muestra se determinaron con la simulación de Monte Carlo. Se utilizó el kit de herramientas Geant4 para simular el factor de corrección $ f_{c} $ para el efecto mencionado anteriormente. Los resultados de $ f_{c} $ después de la simulación del kit de herramientas Geant4 se muestran en la Fig. 7. En esta simulación, se considera que el tamaño de la muestra, el espesor y las impurezas son los mismos que en el experimento. La muestra se irradia con un haz paralelo de neutrones con una energía que oscila entre 0,3 eV y 1 MeV, y se registró la trayectoria de vuelo de los neutrones en el objetivo para obtener la distancia total de vuelo $ F_{D} $. El factor de corrección $ f_{c} $ se refiere a la relación entre $ F_{D} $ y el espesor objetivo t

Por lo tanto, la ecuación. (9) se puede escribir como

En esta sección, se analizarán las incertidumbres, incluidas las estadísticas y las sistemáticas. La incertidumbre estadística proviene de recuentos brutos en un contenedor de energía de cuatro muestras y se estimó en < 2,70 %. De hecho, dado que los recuentos brutos cambiarán según el ancho de los contenedores de energía y el valor de las secciones transversales $(n,\gamma ) $. Los contenedores de energía más anchos ayudarán a aumentar los recuentos y reducir el error estadístico (para energía > 2,4 keV), pero al mismo tiempo, los contenedores de energía demasiado anchos no pueden exhibir la estructura de resonancias finas. Para energía por debajo de 6,00 eV, se aplicó un contenedor de energía súper fino de 0,01 eV/bins con un error estadístico <1,00 % debido a la alta sección transversal $(n,\gamma ) $ alrededor de la primera resonancia a 4,28 eV.

La incertidumbre sistemática se debe principalmente a la incertidumbre de las condiciones experimentales y al método de análisis de datos. La incertidumbre de las condiciones experimentales contiene varios tipos, incluida la incertidumbre del parámetro de la muestra, el espectro de energía de neutrones y la potencia del haz de protones. Según la medición de las muestras experimentales (ver Tabla 1), la incertidumbre del parámetro de la muestra es inferior al 3,70%. Durante el experimento, la incertidumbre de la potencia del haz de protones es del 1,50%. Li et al.27 midieron el espectro de energía de neutrones de Back-n ES#2 desde 1 eV a 100 MeV mediante una matriz de detectores de silicio $ ^{6} $LiF. La incertidumbre del espectro de energía de neutrones se informó como $\approx $4,50% por encima de 2 keV y $ \approx $8,00% por debajo de 2 keV. La incertidumbre del método de análisis de datos se debe principalmente al método PHWT38 y al proceso de desarrollo de doble grupo32. Tain et al. compararon los anchos de neutrones para la resonancia de 1,15 keV en $ ^{56} $Fe entre los resultados tratados por PHWT y el resultado del experimento, y encontraron que las desviaciones sistemáticas de PHWT son del orden de 2,00–3,00%38.

Finalmente, según la propagación del error, la incertidumbre experimental general es inferior al 9,00% en la Tabla 2. Un error tan alto proviene principalmente de la incertidumbre del espectro de neutrones (<8%). Por lo tanto, un buen espectro de energía de neutrones con menor incertidumbre mejorará en gran medida la precisión de este experimento, que también plantea requisitos más altos para el equipo de medición del espectro de energía de neutrones del CSNS.

Las secciones transversales de captura de neutrones del objetivo de tantalio natural se midieron y analizaron utilizando el código SAMMY de matriz R39 en el rango de energía de resonancia de 1 a 700 eV. En la región de resonancia resuelta (RRR), las secciones transversales teóricas se generan utilizando la aproximación de Reich-Moore a la teoría de la matriz R (y sus extensiones). Esta formulación de las ecuaciones de Reich-Moore se ha implementado en el segmento XCT del código SAMMY, y las ecuaciones detalladas se pueden consultar en la guía de usuario actualizada de SAMMY. Se utilizan modelos sofisticados para describir la situación experimental: se incluyen parámetros de reducción de datos (por ejemplo, normalización, fondo, espesor de la muestra). Hay varias opciones disponibles tanto para la resolución como para el ensanchamiento Doppler, incluido un modelo de red cristalina para el ensanchamiento Doppler. Se encuentran disponibles opciones de corrección de dispersión múltiple y autoprotección para el análisis de secciones transversales de captura.

(a) La relación k del núcleo de captura $ k_{exp}/k_\mathrm{JENDL-5} $ en el rango de 1 a 700 eV y (b) su distribución.

El ajuste bayesiano de los parámetros de resonancia de la matriz R implementado en SAMMY combina los valores y las incertidumbres de los parámetros de resonancia anteriores con los datos medidos y las incertidumbres de los datos para producir valores e incertidumbres de los parámetros actualizados. El programa SAMMY analiza los parámetros de resonancia en tres pasos principales: primero, los valores iniciales de los parámetros de resonancia se utilizan para calcular los valores teóricos a través de la fórmula de sección transversal teórica de la matriz R multienergía; En segundo lugar, se simulan diversas condiciones experimentales utilizando el modelo o fórmula teórico, tales como: ensanchamiento Doppler, resolución, dispersión múltiple y el efecto del autoblindaje en los resultados de la medición; En tercer lugar, los datos experimentales se ajustan mediante el análisis del método bayesiano para obtener los nuevos parámetros de resonancia.

Sin embargo, algunos parámetros de resonancia individuales, como el espín de resonancia J y los anchos parciales de neutrones y radiaciones $\Gamma _{n}$ y $\Gamma _{\gamma }$ no pudieron determinarse de manera confiable mediante datos de captura experimental. En general, sólo la energía y el núcleo de captura k, definido como

se puede obtener de manera confiable. El factor estadístico g viene dado por

donde J es el espín de resonancia, el espín del neutrón $ s = 1/2 $ y el espín del estado fundamental del núcleo objetivo $ I(^{181}Ta) = 3,5^{+} $, por lo tanto, en nuestro caso $ g = (2J + 1)/16 $. Las estructuras de resonancia podrían resolverse hasta energías de neutrones de 700 eV. Para energías superiores a 700 eV, el análisis de los parámetros de resonancia individuales se volvió cada vez más difícil, debido al empeoramiento de la resolución experimental en Back-n y a las estadísticas de conteo más bajas. El núcleo de captura k extraído de los datos experimentales está cerca para la mayoría de las energías de resonancia de JENDL-5, como se muestra en la Fig. 8. A modo de comparación, las proporciones logarítmicas de los núcleos obtenidos de este trabajo y de JENDL-5 se enumeran en la Información complementaria. de este trabajo.

Comparación de secciones transversales $ ^{181} $Ta$ (n,\gamma ) $ con las bibliotecas JENDL-5, TENDL-2019,JEFF3.3 y ENDF/B VIII.0 1–500 eV.

Los resultados finales ajustados por SAMMY del objetivo de tantalio se muestran en la Fig. 9. Los datos negros representan la sección transversal de captura de tantalio medida en este trabajo, y la curva roja sólida son los valores ajustados por SAMMY a los datos actuales. La energía de resonancia ajustada $E_R$ y los núcleos radiativos derivados utilizando la ecuación. (15) se enumeran en la Información complementaria de este trabajo, y los núcleos calculados a partir de JENDL-5 todavía se enumeran. En la Fig. 9, se puede ver que en la región de 1 a 700 eV, los nuevos datos muestran una buena concordancia con las bibliotecas en general. Con respecto a las bibliotecas ENDF/B-VIII, JENDL-5, TENDL-2021 y JEFF3.3 observamos

(a) la resonancia a 34 eV no incluida en la biblioteca ENDF/B VIII, los datos de nuestros experimentos mostraron soporte para JENDL-5, TENDL-2019 y JEFF3.3.

(b) la resonancia a 56 eV incluida en la biblioteca ENDF/B VIII.0, que no está confirmada por los datos de nuestros experimentos.

(c) la sección transversal y $\hbox {E}_n$ en resonancia de 90eV tiene una clara diferencia entre los datos de nuestros experimentos y las bibliotecas.

(d) la resonancia a 143 eV, los datos de nuestros experimentos respaldan la sección transversal de ENDF/B-VIII y JENDL-5.

(e) la resonancia a 157 eV, los datos de nuestros experimentos respaldan la sección transversal de JENDL-5 y JEFF3.3.

(f) la resonancia a 287 eV no incluida en la biblioteca TENDL-2019, los datos de nuestros experimentos mostraron soporte para JENDL-5, ENDF/B VIII y JEFF3.3.

(g) la resonancia a 303 eV, nuestra sección transversal se encuentra entre ENDF/B-VIII y otras tres bibliotecas.

(h) la resonancia a 327 eV no incluida en la biblioteca ENDF/B VIII, los datos de nuestros experimentos mostraron soporte para TENDL-2021, JENDL-5 y JEFF3.3.

(i) la resonancia a 473 eV incluida en las bibliotecas JENDL-5, TENDL-2021 y JEFF3.3, que no está confirmada por los datos de nuestros experimentos.

En la comparación anterior en la región de resonancia resuelta por debajo de 700 eV, podemos encontrar que los datos experimentales concuerdan bien con los datos de JENDL-5, pero también hay diferentes regiones (como la región cerca de 90 eV y 473 eV). Después de la investigación, se encontró que los parámetros de resonancia de JENDL-5 se refieren principalmente al trabajo informado por Tsubone et al.40 en 1987, y su resolución es baja por debajo de 510 eV. Para las diferencias en los parámetros de resonancia entre JENDL-5 y los experimentos actuales, también se requieren mediciones de mayor precisión para la validación cruzada.

En la Fig. 10, las secciones transversales promediadas obtenidas en este trabajo en la región de resonancia no resuelta se comparan con resultados experimentales anteriores y la base de datos evaluada. La Figura 10a muestra la comparación entre nuestros datos y las bibliotecas ENDF/B-VIII.0, JENDL-5, JEFF-3.3 y TENDL-2021. Podemos encontrar que los datos experimentales son consistentes con ENDF/B-VIII.0 (4–100 keV) y JENDL-5 (50–800 keV) en la mayoría de las áreas, que son generalmente más altos que JEFF3.3 y TENDL-2021. .

Se utilizó TALYS 1.95 para describir las secciones transversales promedio en la URR. Los cálculos se basaron en el modelo estadístico de emisión de Hauser-Feshbach, que supone que las reacciones de captura se producen mediante un sistema nuclear compuesto que alcanza un equilibrio estadístico. El ancho de radiación promedio $<\Gamma _\gamma>$ del espacio de nivel promedio estadístico obtenido $D_0$ en la región de resonancia resuelta se utilizó como parámetros de entrada para los cálculos del código TALYS. Además, en los cálculos se utilizó el potencial del modelo óptico de neutrones global de Ref.41 y otros parámetros se eligen con el método informado en Chen et al.42, la función de intensidad del fotón está dada por Kopecky y Uhl43, la densidad de nivel a y la temperatura nuclear T. están dados por el modelo de Gilbert-Cameron con parámetros ajustados. Las secciones transversales de captura calculadas reprodujeron bien las secciones transversales promedio experimentales de ${}^{181}$Ta como se ilustra en la Fig. 10 (a).

(a) Comparación de $ ^{181} $Ta$ (n,\gamma ) $ secciones transversales con cuatro bibliotecas evaluadas; (b) Comparación de $ ^{181} $Ta$ (n,\gamma ) $ secciones transversales con datos experimentales existentes de la biblioteca EXFOR.

Luego, comparamos los nuevos datos con los datos experimentales existentes en la región de resonancia no resuelta, como se muestra en la Fig. 10b. Muestra que los nuevos datos están de acuerdo con los resultados experimentales de Moxon et al.44, Yamamuro et al.45 y Macklin et al.46 en 2,4–10 keV, Kononov47 en 10–100 keV, Lindner et al.48 y McDermott8 en 0,1–1 MeV.

Para aplicaciones adicionales de la sección transversal (n,$\gamma $) en el estudio de procesos s, los datos relevantes medidos experimentalmente deben convolucionarse con la distribución de velocidad de neutrones en el plasma estelar para obtener la sección transversal promediada por Maxwell. . El cálculo de MACS requiere una sección transversal de captura en un rango suficientemente amplio de energías de neutrones, idealmente desde aproximadamente 100 eV a 500 keV. Esto sería suficiente para cubrir todo el rango de temperaturas del escenario del proceso s, incluidas las temperaturas más altas alcanzadas durante la quema de capas de carbono en estrellas masivas. Según la definición del MACS49:

donde $ \vartheta _T $ es la velocidad térmica, kT = 30 keV es la energía térmica característica de un sitio astrofísico50. En este trabajo, medimos el MACS de $ ^{181} $Ta$ (n,\gamma ) $ en kT = 30 keV igual a 834 ± 75mb.

La figura 11a muestra el MACS a kT = 30 keV obtenido en el presente trabajo en comparación con los datos nucleares evaluados y los datos experimentales existentes, incluida la biblioteca astrofísica de nucleosíntesis en estrellas de Karlsruhe (KADoNiS). Se puede ver que la mayoría de los datos estaban entre 700 y 1050 mb, al igual que nuestros datos. Además, los datos experimentales son muy cercanos a los MACS experimentales más recientes obtenidos por Praena et al.7 y Malatji et al.6 y a los MACS derivados de ENDF/B-VIII.0 y JENDL-5, como se muestra en la Fig.11a. En particular, el MACS actual muestra una discrepancia obvia con el valor recomendado por KADONiS de 766 ± 15 mb.

(a) MACS de $ ^{181} $Ta$ (n,\gamma ) $ en kT = 30 keV; (b) MACS de $ ^{181} $Ta$ (n,\gamma ) $ de kT = 5 a 100 keV, obtenidos en este trabajo en comparación con bases de datos evaluadas y valores recomendados compilados en KADONiS.

En los modelos celestes actuales, las estrellas de la Rama de Gigantes Asintóticas (AGB) de baja masa experimentan procesos s a temperaturas más bajas, mientras que las estrellas AGB de gran masa experimentan procesos s a temperaturas más altas, que van desde 5 keV a 100 keV en el modelo. Por lo tanto, el MACS en este rango también es un parámetro importante. La Tabla 3 enumera los valores MACS determinados en este trabajo de kT = 5 a 100 keV. Los MACS en este trabajo se comparan con los valores recomendados en la Base de datos astrofísica de nucleosíntesis en estrellas de Karlsruhe (KADoNiS)51 y los valores derivados de JENDL-512. La comparación de nuestros resultados con las bases de datos evaluadas y los valores recomendados compilados en KADONiS se ilustran en la Fig. 11). MACS para ${}^{181}$Ta de este trabajo ubicado básicamente entre la base de datos JENDL-5 y ENDF/B-VIII. Y nuestros valores calculados son obviamente más altos que los valores recomendados por KADONiS en general.

La sección transversal $ ^{181} $Ta$ (n,\gamma ) $ se ha medido en la instalación de tiempo de vuelo de neutrones Back-n del CSNS utilizando los cuatro C$ _{6} $D$ _{6} $ detectores de centelleo líquido. Se describen brevemente la plataforma experimental y las características del detector, y se destaca el método de análisis de datos. Los parámetros de resonancia extraídos de los datos experimentales se proporcionan y analizan utilizando el código de matriz R en la región de resonancia resuelta. Se informan datos en la región de resonancia no resuelta, lo que muestra una buena concordancia con JENDL-5 y ENDF/B-VIII.0, con algunas excepciones significativas para resonancias pequeñas. Este trabajo también proporciona MACS de kT=5 a 100 keV en un rango suficientemente amplio de energías de neutrones, especialmente un valor de 834 ± 75 mb a kT = 30 keV, lo que proporciona datos de referencia importantes para el proceso s y la evolución estelar en astrofísica. . Las nuevas mediciones limitan fuertemente el MACS de la reacción $^{181}$Ta($n,\gamma $) en las temperaturas del proceso s estelar.

Las muestras de $^{181}$Ta se midieron durante 17 h con una potencia de protones de 125 kW. Luego, se midieron $^{nat}$C y $^{nat}$Pb y el soporte de objetivo vacío durante 8, 10 y 13 h respectivamente, acumulando más de 2 TB de datos. Estos datos que respaldan los hallazgos de este estudio están disponibles del autor correspondiente, [Zhendong An, [email protected]], previa solicitud razonable.

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Zhendong An, Weiwei Qiu, Zhengfa Liao, Ziyue Zhuang y Xiaoping Zhang

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Zhendong An, Weiwei Qiu, Zhengfa Liao, Ziyue Zhuang y Xiaoping Zhang

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Zhendong An, Hongwei Wang, Xinrong Hu, Bing Jiang, Wenqing Shen y Yugang Ma

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Xinxiang Li, Hongwei Wang, Xinrong Hu, Bing Jiang y Wenqing Shen

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Hongwei Wang y Wenqing Shen

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Jincheng Wang, Jie Ren, Xichao Ruan y Xu Ma

Facultad de Matemáticas y Física, Universidad Minzu de Mongolia Interior, Tongliao, 028000, China

Dexin Wang y Su-Yalatu Zhang

Instituto de Física Nuclear, Universidad Minzu de Mongolia Interior, Tongliao, 028000, China

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Yi Yang, Ping Su, Xiangai Deng, Wanbing He y Yugang Ma

Instituto de Física Nuclear y de Partículas, Universidad Normal de Henan, Xinxiang, 453007, China

Chunwang Ma y Yuting Wang

Facultad de Física, Universidad Normal de Henan, Xinxiang, 453007, China

Chunwang Ma y Yuting Wang

Escuela de Ciencia y Tecnología Nuclear, Universidad de Ciencia y Tecnología de China, Hefei, 230027, China

Jingyu Tang

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ZA, WQ y WJ concibieron la idea presentada en el manuscrito. GY, XL, ZL, ZZ, JW y JR llevaron a cabo los experimentos, simulaciones y análisis de datos. Todos los autores discutieron los resultados, comentaron el manuscrito y estuvieron de acuerdo con los contenidos.

Correspondencia a Zhendong An o Xiaoping Zhang.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Recibido: 06 de abril de 2023

Aceptado: 27 de julio de 2023

Publicado: 04 de agosto de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-39603-7

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